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前沿进展 | 明亮高效的单层超薄钙钛矿白光LED

两万人都 爱光学 2022-05-13
收录于合集 #前沿进展 125个


“中国光学十大进展”候选栏目正式更名为“前沿进展”，全新的命名，全新的开始，欢迎广大专家学者投稿。

1 导读
南京理工大学曾海波、徐晓宝、宋继中等国内外研究团队合作，国际上首次报道明亮高效的单层超薄钙钛矿白光LED。团队构筑了基于同质异相α-δ-CsPbI3单层薄膜的LED器件，利用两相之间的光电协同效应，通过精确设计两相比例，实现载流子的可调分配，并最终实现输出可调的高效电致白光，外量子效率达6.5 %，最大亮度为12200 cd m-2。这些高性能的实验结果以及钙钛矿量子点在材料和制备工艺上的低成本优势，显示出了其在照明与显示领域具有巨大的应用前景，有望成为低成本、低功耗、全电致发光的新一代白光技术的有力竞争者。研究成果以“Efficient and bright white light-emitting diodes based on single-layer heterophase halide perovskites”为题，发表在Nature Photonics上。2021 | 前沿进展

2 研究背景
卤化物钙钛矿材料由于具有可调光学带隙、窄发射能力和出色的电荷传输性能等优势，在光伏、发光和光电探测器等应用领域有着广阔的发展前景，成为了目前的研究热点。尽管近几年卤化物钙钛矿三基色电致发光均取得了较大突破（红绿色LEDs效率突破20 %，蓝光接近15 %），但迄今依旧没有关于高效钙钛矿电致白光报道，然而白光LED作为照明和显示的共同基础，是下一代新形态新功能的照明和显示的关键点。研究团队围绕全无机钙钛矿CsPbI3黑黄两相之间的光电协同效应，通过精确设计两相比例，实现载流子的可调分配，并最终实现输出可调的明亮高效电致白光，外量子效率达6.5 %，最大亮度为12200 cd m-2。
3 研究创新点1
单层超薄高效白光LED的构筑
团队创新性地采用了α和δ异质相的α-δ-CsPbI3单层薄膜作为发光层来构筑器件，通过调整CsPbI3中α相和δ相的比例，从而来调控薄膜的发光性能和电输运特性。δ-CsPbI3中的一维共边八面体链能够形成软晶格，载流子或激子可以局部地被困在该晶格的结构畸变中，从而产生宽光谱发光特性。混合相发光层薄膜兼具了α-CsPbI3的红光发射和优异的电输运特性以及δ-CsPbI3的宽光谱发射的特点。
尤其重要的是，α-δ-CsPbI3薄膜是通过在空气中398 K退火处理α相CsPbI3纳米晶薄膜来实现。该方法具有工艺简单、易于操作等特点，与工业化生产的低成本相兼容，具有广阔的应用前景。同时，通过调控退火工艺，我们可以很好地控制α/δ相的比例，进而使白光展现出可调的色温（覆盖暖白光和冷白光）。最佳器件的最大亮度为12200 cd·m−2，外量子效率为6.5 %。
图1 基于α-δ-CsPbI3白光LED器件结构及性能
3 研究创新点2
提出同质异相光电协同效应
对于钙钛矿材料CsPbI3而言，具有优异光学活性的黑相α-CsPbI3的光学带隙为1.73 eV，但是在室温环境中会自发转变为非光学活性的黄相δ-CsPbI3，导致器件性能的衰减。因此，解决CsPbI3钙钛矿的相稳定性被视为实现钙钛矿太阳能电池和LED商业化的最重要目标之一。
团队在实验中发现，黑相和黄相共存时，会引发两相之间的光电协同效应。具体表现为具有良好载流子输运性能的α-CsPbI3会辅助δ-CsPbI3进行载流子的传输，最终发射出宽光谱光，而α-CsPbI3本征的红光发射又很好地补充了δ-CsPbI3宽光谱的红光缺失部分，从而能够实现高效明亮的白光LEDs。通过显微光谱和超快光谱等技术，澄清了电荷的输运过程：异相膜中载流子的注入和输运由α-CsPbI3所主导，同时在电场的驱动下从两相界面注入到δ-CsPbI3中并辐射复合形成宽光谱发光。此外，尽管α-CsPbI3和δ-CsPbI3的HOMO能级有一定差异，但更接近于价带水平的界面态有利于空穴从α-CsPbI3到δ-CsPbI3的注入，同时电子注入的势垒则较小。未来，可以通过设计优化两相界面来进一步提升器件性能。
图2 异相膜空间分辨的光电性质及器件工作机理
4 总结与展望
作为照明与显示的应用基础，白光LED的发展经历了从第一代GaN基，第二代OLED、QLED的发展，仅用单层发光层实现低成本、高效可调的电致白光依旧是领域内难以解决的难题。本工作创新性地发现了α-CsPbI3和δ-CsPbI3之间的光电协同效应，并首次构筑了基于单发光层的高效可调电致白光，外量子效率达6.5 %，最大亮度为12200 cd m-2。同时，预期通过进一步设计与优化两相比例与分布，可以进一步提高器件性能，相信本工作可以进一步推进低成本半导体照明领域的发展，并为两相之间光电协同效应的进一步研究提供理论和技术支持。该工作由南京理工大学、华盛顿大学等合作完成。南京理工大学博士生陈嘉伟和华盛顿大学王健博士为论文第一作者。南京理工大学曾海波教授、徐晓宝教授、宋继中教授以及华盛顿大学David Ginger教授为论文通讯作者。该工作得到国家自然科学基金项目（61725402、51922049）、国家杰出青年科学基金、国家“万人计划”领军人才（W03020394）等的大力支持。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41566-020-00743-1
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