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前沿进展 | 新型范德瓦尔斯单极势垒红外探测器

两万人都 爱光学 2022-05-13
收录于合集 #前沿进展 125个

“中国光学十大进展”候选栏目正式更名为“前沿进展”，全新的命名，全新的开始，欢迎广大专家学者投稿。

1 导读
中国科学院上海技术物理研究所胡伟达研究员与复旦大学周鹏教授在新型光电探测器的研究中取得了重要进展，研制出新型范德瓦尔斯单极势垒红外探测器。该工作创新性地利用二维原子层堆叠实现了能带局域态操控，构建出范德瓦尔斯单极势垒探测器，突破性地解决了传统材料势垒结构外延生长、晶格失配以及组分能带梯度难以控制的问题。该工作实现了二维材料跨入红外应用领域的关键突破。研究成果以“范德瓦尔斯单极势垒光电探测器（Unipolar barrier photodetectors based on van der Waals heterostructures）”为题，于2021年05月25日发表在Nature Electronics杂志上。2021 | 前沿进展

2 研究背景
光电探测器按照探测波段可分为紫外探测器、可见光探测器、红外探测器。特别是红外探测器作为遥感技术的核心，广泛应用于国防安全、航天航空、气象观测、资源环境、工业农业、生命科学和科学仪器等重要领域。红外光电探测器由于在制导、反导、夜视、侦查等军事领域的重要作用和敏感性，是现代科技追逐的制高点之一，也是科学技术壁垒极高的一个研究领域。其中，高暗电流是长期以来制约红外探测器实现高工作温度(High Operating Temperature, HOT)的核心瓶颈。继1935年贝尔实验室制造出第一个Si基PN结以来，利用耗尽区内建电场阻挡多子扩散已经成为降低暗电流的主流手段。然而在传统PN结红外探测器中，耗尽区过高的Shockley-Read-Hall（SRH）复合和表面复合严重限制了其暗电流抑制的理论极限。因此，红外领域的学者们一直致力于寻求和设计一种超越PN结的新型器件结构—单极势垒结构。然而，单极势垒红外探测器受材料生长、能带匹配以及晶格匹配等问题的制约，极大地限制了室温高性能红外探测器的发展。目前，仅有极少数的低维红外探测器具有室温黑体响应，这意味着该工作实现了二维材料跨入红外应用领域的关键突破。图1 范德瓦尔斯单极势垒结构红外探测器及其应用
3 研究创新点1
nBn和pBp单极势垒光电探测器的设计
单极势垒光电探测器主要包括nBn和pBp两种器件结构。在nBn结构中，导带势垒形成了电子的“天然屏障”，连续梯度变化的价带却允许空穴“畅通无阻”地自由输运，如图2（a）所示。在光照条件下，n型吸收层中的光生电子在反偏电场作用下被阳极快速抽取收集，同时光生空穴也通过连续梯度变化的价带传输至阴极。然而在暗态下，器件吸收层无法产生光生电子，阴极电子被天然势垒屏蔽阻挡亦无法传输至阳极，故而使得暗电流被完美“夹断”。这种“闸门”控制效应使得器件暗电流大幅衰减。图2（b）呈现的pBp单极势垒结构有异曲同工之妙。具体来讲，nBn结构的导带势垒能有效阻挡吸收层中多数载流子运动，使表面电流大幅度衰减；同时控制产生器件SRH电流的耗尽区分布向宽带隙的势垒层中转移，降低吸收层SRH电流；另外随吸收层载流子浓度下降，可有效抑制决定器件HOT噪声水平的俄歇复合，从根本上降低了长期以来困扰窄禁带二维红外探测器HOT暗电流过高的几大重要机制（图2（c））。图2（d）的Arrhenius图清楚展现了单极势垒结构较之PN结优势所在。在温度Tc以上，PN结和单极势垒型器件均工作在暗电流的扩散限。但在温度Tc以下，PN结器件受到与耗尽层相关的G-R电流影响，器件暗电流从扩散限转向产生复合限；而单极势垒器件由于对SRH电流的有效抑制仍可工作在扩散限。因此，在相同的暗电流要求下，单极势垒型光电探测器可工作在比PN结更高的温度下。而在相同工作温度下，单极势垒型光电探测器可呈现出更优秀的暗电流性能，进而使得器件具有更高的灵敏度。
图2 单极势垒光电探测器的能带结构图和暗电流机制（a）nBn单极势垒结构的能带结构图；（b）pBp单极势垒结构的能带结构图；（c）nBn单极势垒光电探测器的暗电流机制；（d）PN结和单极势垒器件暗电流的Arrhenius图
3 研究创新点2
nBn和pBp范德瓦尔斯单极势垒光电探测器的实现
图3 范德瓦尔斯单极势垒光电探测器的光电特性 （a）nBn单极势垒光电探测器结构示意图；（b）nBn单极势垒结构的能带图；（c）nBn单极势垒探测器的520 nm光响应；（d）pBp单极势垒光电探测器结构示意图；（e）pBp单极势垒结构的能带图；（f）pBp单极势垒红外光电探测器的室温黑体探测率
由于势垒结构对能带匹配要求非常高，传统薄膜材料构造异质结时很难实现非势垒能带的连续梯度变化；且制备过程极易引入界面缺陷，形成较高位错密度，加之复杂的工艺流程，这些因素都限制了传统材料势垒结构红外探测器的发展。与传统薄膜材料相比，二维层状材料钝化的表面无悬空键，意味着二维原子晶体可不受晶格匹配的限制任意堆叠，基于此构建的垂直范德瓦尔斯结对于单极势垒红外探测器具有独特的优势。并且，自然钝化表面可以有效防止器件表面漏电流的产生，可以解决半导体薄膜器件工艺中的关键问题。除此之外，二维材料丰富的能带结构对于范德瓦尔斯单极势垒结构光电探测器的设计也格外友好。这里，我们基于二维材料科学设计并制备了可见的WS2/h-BN/PdSe2 nBn单极势垒结构探测器和中波红外的BP/MoS2/graphene pBp单极势垒结构探测器（图3）。
制备的WS2/h-BN/PdSe2nBn光电探测器如图3（a）所示，其能带结构如图3（b）所示。在WS2和PdSe2之间存在较大的电子势垒和较小的价带势垒。在反偏下，WS2作为可见光的吸收层。WS2中的光生空穴越过很小的价带势垒流向阴极，而光生电子则被阳极快速收集。同时，PdSe2层中的电子被h-BN势垒所阻挡。图3（c）给出了在不同功率520 nm激光下nBn器件的输出特性曲线。因为暗电流被电子势垒所阻挡，而光电流不会被抑制。在-1 V偏压下，获得了近20 μA的光电流，实现了超过106的光开关比。同时，获得的室温探测率为2.7×1012 cm Hz1/2 W-1，响应时间为26 μs，远高于已报道的WS2器件的性能。
基于BP/MoS2/graphene pBp结构的红外光电探测器如图3（d）所示，其能带结构如图3（e）所示。窄带隙的BP被用作p型的吸收层，石墨烯作为接触层，在接触层和吸收层之间选择MoS2作为空穴阻挡层。虽然n型的MoS2势垒层会引入SRH电流，但是MoS2与黑磷之间具有完美的能带和晶格匹配。高掺杂和高迁移率的石墨烯接触层可以增强电荷收集，还可以与Cr/Au电极形成良好的欧姆接触，从而降低电子转移过程中的势垒。图3（f）显示了在不同黑体温度下，pBp 器件的室温探测率与波长的关系。在中波红外区域，器件的截止波长为3.8 μm，峰值探测率为2.3×1010cm Hz1/2W-1。该结构器件的上升时间和下降时间分别为28 µs和23 µs。
3 研究创新点3nBn和pBp范德瓦尔斯单极势垒光电探测器的性能图4 范德瓦尔斯单极势垒光电探测器性能（a）nBn单极势垒探测器的暗电流密度和信噪比对比；（b）pBp单极势垒红外光电探测器的黑体性能对比；（c）nBn和pBp光电探测器的时间对比与二维材料的光导（PC）和光伏（PV）模式探测器相比，nBn结构光电探测器具有超低的暗电流密度和超高的信噪比，如图4（a）所示，实现了超过106的光开关比和2.7×1012cm Hz1/2W-1室温探测率。如图4（b）所示，与传统的薄膜材料和二维材料相比，pBp势垒结构光电探测器的黑体探测率可与商业最先进的光电探测器相媲美。此外，nBn和pBp光电探测器在室温下均显示出数十微秒的时间响应，比大多数二维材料光电探测器都快，如图4（c）。4 总结与展望
新型范德瓦尔斯单极势垒结构的提出不仅为红外探测器HOT暗电流过高的瓶颈问题提供了解决思路，也为推进二维材料步入红外应用领域提供了关键技术方案。该研究成果发表在Nature Electronics期刊上。该工作由中国科学院上海技术物理研究所和复旦大学合作完成。中科院上海技术物理研究所陈允枫、汪洋和王振博士为论文第一作者，中科院上海技术物理研究所胡伟达研究员和复旦大学周鹏教授为论文通信作者。该工作得到国家自然科学基金项目（61725505、11734016、61521005）、国家重点研发计划（2020YFB2009300）、中国科学院前沿科学研究计划（QYZDB-SSW-JSC031）、上海市自然科学基金（19XD1404100）以及中科院上海技术物理研究所创新专项（CX-235、CX-348）等的大力支持。论文链接：https://doi.org/10.1038/s41928-021-00586-w
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